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                同濟大學在稀土金屬鈰氟代硫盯着酸鹽二階○非線性光學晶態材料研究中獲重大進展

                來源:同濟大學 日期:2021-03-29 加入收藏

                 
                  非線性光學晶體材料為一類重我即将飞升神界要的光電信息功能材料,是實現以光電子技術為核心的現代信息技術的重要物質基礎,在激光頻率轉換、光信號¤處理、光通訊、光開關等眾多領域具有重要的科學價值和廣◣闊的應用前景。隨著現代光學技術日新月異的發展,研發高性能的非線性光■學晶體材料是應對激光◆技術急需的有效策略,其中光學倍頻響應和雙折射率是非線性光學材料的兩個至關重要的性能指標,但兩者對晶態材料微觀結構具有極∴不相同的的結構要求,目前已發現的多數四面體基氧化物(如磷酸鹽、硫酸鹽、矽酸鹽等)普遍存在著二階非線性光學效應弱或雙折射率小※的缺點,嚴重限制了它們在激光技術中的實際應用,如何獲得倍頻效應和雙折射率同步顯著優化增益的氧化物晶態材料是當前非線性光學材料研究中的一個極具挑戰的科學難題。 

                  同濟大學化學科學與工程學院張弛教授研究團隊與中科院北京理化技術研究所和中科院福建物質結構研究所合作,以具有環境友好化學組成、寬光學透過範圍和易於晶體生長恶魔之主嘲讽道的非p共軛硫酸鹽為研究對象,提出了一種通過引入非二階姜∮泰勒效應氟代稀土金屬中心多面體ぷ以期提高晶態材料結構畸變的策略,設計創制了一例具有強倍頻效應和巨大雙折射率的高價稀土金屬鈰氟代硫酸鹽晶態材料。相關成果“Large Second-Harmonic Response and Giant Birefringence of CeF2(SO4) Induced by Highly Polarizable Polyhedra”(高度可極化多面體誘導的高價鈰氟硫酸鹽晶體的大倍頻效應和巨大的雙折射)日前以Communication的形式發表在國際化學領域最重要的學術期刊Journal of the American Chemical Society (J. Am. Chem. Soc. 2021, 143(11), 4138-4142)上,並因研究只有一些背景深厚工作的重要創新性和同行專家的高度認同而被JACS編輯委員會遴選為期刊最新一期的封面文章。

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                  在這一研究中,研究團隊首次提出了一種通過引入非二階姜泰勒氟化稀土金屬中心多面體來增加結構畸變的策略,作為增強非線性光▽學響應和雙折射的方法。不同於二階姜泰勒金屬陽離子,具有局域4f電子稀土金屬陽離子可以誘導能帶結構的顯著差異,從而潛在地改善材料線性和非線性光學性質;將電負性大的氟離子引入到稀土中心多面體中有利於形成高』度極化的光活性構築基元,可提高材料的倍◣頻效應和光學各向異性;由極化金屬中心多面體調控的四面體陰離子基團,當〓它們均勻排列時可表現出增強的光學各向異性和極化率,這有利於同時看着忘流苏冷喝道最大化倍頻響應和雙折射。基於這一增強畸變的策略,成功設計創制了第一例由高可極化多面體[CeO4F4]和四面體[SO4]2-組成的三維結構四價稀☆土金屬鈰氟代硫酸鹽CeF2(SO4)。

                  研究團隊還運用密度泛函理論方〗法結合材◣料單晶結構X射線衍射分〒析進行理論模擬計算,進一步探討並闡明了≡CeF2(SO4)具有強倍頻效應和大№雙折射率同步增益的內在物理機制,提出了有利於獲得較大倍頻效應▲和雙折射率ζ增益的主要原因是高極化氟化鈰氧多面體[CeO4F4]的引入以及稀土金屬多面體與[SO4]2-四面體基元的最優有序排列和密集堆積。該高價稀土金屬鈰氟代硫酸鹽∑晶體CeF2(SO4)表現出╳強的倍頻效應(8.0 × KDP),其倍頻強度為目前已發現的無機硫酸鹽體系最大值;CeF2(SO4)的雙折射率(0.361 @ 546 nm)超過了目前已報道氧化物雙折射率的極限值。該研究為新型高性能非線性光學晶體材料的設計創制提供了一個全新的示範。

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                  同時,該研究團隊近期還在低声冷笑紫外二階非線性光學氧化物晶體的創制方面取得重要進展。他們通過采用等價氧陰離子取这旋风阵代策略,構建了首例復合型稀土金屬碘酸-硝酸鹽二維晶體材料Sc(IO3)2(NO3),該氧化物晶體實現了紫外波段的巨大光學各向異「性(0.348 @ 546 nm),證實復合p-共軛[NO3]-和含孤〒對電子[IO3]-兩種氧陰離子策略可賦予晶態材料相比於傳統單︼一氧陰離子金屬氧化物增⊙益的光學各向異性和倍頻效應。相關工作發表於Angewandte Chemie International Edition (2021, 60(7), 3464-3468)。

                  上述系列研究工作得到了國家自然科學基金重點項目、教育部長江學者創新團隊、科技部重點領域創新團隊、教育部-國家外專局高等學校學科創恶魔之主顿时冷笑新引智計劃和上海市教委科創計劃重點項目等的冷淡女支持,張弛教授為系列論文的通訊作者,吳超博士和博士研究生吳天輝為論文◥的共同第一作者,黃智鵬教授參與了部分相關研究工作。
                 
                 
                 

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